近日，我院零碳能源物质循环课题组在利用机器学习预测生物炭吸附重金属铅(Pb²⁺)性能方面取得重要进展，相关研究成果以“Interpreting Machine Learning Predictions of Pb²⁺ Adsorption onto Biochars Produced by a Fluidized Bed System”为题发表在期刊Journal of Cleaner Production上。硕士生时苏雅是论文第一作者，刘凌沁讲师是论文的通讯作者。

生物炭吸附Pb²⁺的模型训练及预测流程

论文链接如下：https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2024.144551

1、研究背景

重金属铅污染是水环境治理中的重要难题，传统吸附方法存在成本高、效率低、易产生二次污染等问题。生物炭作为一种高效、低成本的吸附材料，在重金属污染治理中展现出巨大潜力。然而，生物炭的吸附性能受多种因素影响，传统实验方法昂贵复杂且难以确定每个影响因素对吸附性能的相对贡献。机器学习技术能够基于经验数据对吸附过程进行建模、模拟和预测，揭示吸附过程中的复杂关系，简化吸附性能评估与优化流程，降低实验成本和时间投入，为重金属污染治理提供新的解决方案，并为环境工程中处理重金属污染废水提供了正确的方向。

2、文章概述

本研究将机器学习技术应用于生物炭吸附Pb⟡⁺的性能预测，系统对比了人工神经网络（ANN）、支持向量回归（SVR）和随机森林（RF）三种模型的预测效果，并建立经验公式作为对照。结果表明，RF模型（R⟡ = 0.984，RMSE = 0.054）在预测较高吸附容量方面优于ANN（R⟡ = 0.908，RMSE = 0.316）和SVR（R⟡ = 0.667）。进一步利用SHAP方法解析随机森林模型的特征贡献规律，发现吸附条件（占比69.03%）是影响吸附性能的主导因素，其中投加量（D）贡献最为显著；生物炭特性（占比30.21%）中元素组成（占比76.59%）是关键影响因素。协同效应解释了在不同参数条件下Pb⟡⁺的吸附行为，例如当D<1g/L、C<45%、Pb_in>100mg/L、H<2.5、t>12h、T>25℃、pH>9、H/C>0.4时，SHAP值为正，有助于提高吸附容量。此外，基于SHAP模型参数的图形用户界面（GUI）能够预测吸附剂性能，为优化生物炭制备工艺提供了新思路。

3、图文导读

图1机器学习ANN, SVR, RF模型预测Pb⟡⁺吸附性能的结果对比：（1）RMSE对机器学习模型的超参数优化（(a) ANN，(b) SVR，(c) RF）（2）ANN (a)，SVR (b)，和RF (c) 在最优参数下对Pb⟡⁺吸附能力的模拟（3）预测值与实际测量值之间的绝对误差（4）新数据集上ANN模型(a)和RF模型(b)的性能表现

图（1）展示了三种机器学习模型（ANN、SVR和RF）在超参数优化过程中的训练误差分布，通过RMSE评估模型性能。结果显示，RF模型在优化后表现出最低的RMSE（0.054），优于ANN（RMSE = 0.316）和SVR（RMSE = 0.037）。图（2）和图（3）分别展示了三种模型在最优参数下对Pb⟡⁺吸附容量的预测结果及其与实验值的绝对误差。RF模型在训练和测试集上均表现出色，预测误差范围最小（-12.36%到+4.08%），而ANN和SVR的误差范围较大。图（4）进一步验证了RF模型在高吸附容量数据集上的泛化能力优于ANN，尤其是在样本量较小的情况下，RF的RMSE明显低于ANN。总体而言，RF模型在处理小样本高维数据时表现出更强的预测能力和泛化性能，优于ANN和SVR模型。

图2. 基于SHAP模型的生物炭吸附Pb⟡⁺性能影响因素分析：（1）基于SHAP值的全局模型解释结果（a）热解条件，（b）吸附条件，（c）生物炭特性，（d）SHAP值绝对值的平均值（2）单一样本模型的SHAP值解释结果（3）不同特征之间的依赖关系图

图（1）通过SHAP值分析了不同特征参数对Pb⟡⁺吸附容量的影响，结果显示吸附条件（如吸附剂剂量D、初始Pb⟡⁺浓度Pb_in和吸附时间t）对吸附容量的贡献最大，占总影响的69.03%，其中D是最关键的因素，贡献了65.39%。生物炭特性（如碳含量C、氢含量H和pH值）贡献了30.21%，其中元素组成（C、H、O等）是最重要的影响因素，占总影响的76.59%。图（2）展示了单样本的SHAP分析，展示了不同特征参数对Pb⟡⁺吸附容量的具体影响，验证了SHAP模型的预测准确性，并为理解各参数的具体贡献提供了详细依据。图（3）通过依赖图展示了不同特征参数之间的协同效应，表明在D<1g/L、C<45%、Pb_in>100mg/L等条件下，SHAP值为正，有助于提高吸附容量。总体而言，SHAP分析为理解各特征参数对吸附性能的影响提供了全面的解释，并为优化生物炭吸附性能提供了理论依据。

图3程序用户界面（GUI）的截图

图3为本研究基于热解条件、吸附条件和生物炭特性的预测模型（GUI），其主要功能是通过调整和优化参数，分析各特征对吸附性能的贡献，捕捉吸附容量的变化趋势，并获得最优解。该GUI工具简化了吸附性能的评估与优化过程，显著减少了实验次数和成本，并为未来吸附研究的设计、优化和应用提供了直观的指导，推动了绿色发展和新研究方向。

4、结论

本研究以流化床热解制备的生物炭为对象，针对传统重金属吸附实验成本高、流程复杂的问题，提出三种机器学习方法（ANN、SVR和RF）应用于预测生物炭特性和吸附条件对Pb⟡⁺的吸附能力。由于样本量小且数据集具有高维特征空间，RF模型表现出更好的预测性能（R⟡=0.984），其次是ANN（R⟡=0.908）和SVR（R⟡=0.667）。此外，RF模型在高吸附容量下的泛化能力优于ANN模型，ANN的RMSE几乎是RF的5倍。基于RF模型和SHAP分析，OC与吸附容量呈正相关。吸附条件对吸附容量的贡献约为69.03%，其中D是最重要的因素，贡献了65.39%。生物炭特性对吸附容量的影响占30.21%，而元素组成（C、H、O、FC、V、A）贡献了总影响的76.59%，是最重要的因素。单样本模型展示了各因素与吸附容量之间的相互作用，并证明了SHAP模型的准确预测能力。依赖图的协同效应解释了在不同参数条件下Pb⟡⁺的吸附行为，例如当D<1g/L、C<45%、Pbin~>100mg/L、H<2.5、t>12h、T>25℃、pH>9、H/C>0.4时，SHAP值为正，有助于提高吸附容量。此外，基于SHAP模型参数的图形用户界面（GUI）能够预测吸附剂性能，为优化生物炭生产提供了新的见解。应用机器学习预测生物炭的吸附机制简化了Pb⟡⁺吸附性能的评估和优化过程，从而降低了成本和时间投入。该方法还为未来的研究方向提供了指导，并促进了环境工程领域的绿色发展。

5、作者简介

时苏雅，硕士研究生，研究方向为生物质基碳材料及其应用研究。以第一作者在能源、生物质和环境领域知名期刊发表SCI论文1篇，第二作者发表SCI论文1篇。

刘凌沁，工学博士，讲师，长期从事固体废弃物资源化与能源化，生物质热解/气化，生物质基碳材料及其应用研究，主持国家级科研项目1项，发表学术论文17篇，授权专利2项。